MOF中光輔助生成一價銅實現二氧化碳到乙醇的轉化

发布日期:2019-12-25     浏览次数:次   

  汪骋教授課題組通过设计合成光開關催化劑成功實現了二氧化碳氫化到乙醇的高選擇性轉化。相關結果以”Photoactivation of Cu Centers in Metal–Organic Frameworks for Selective CO2 Conversion to Ethanol“爲題發表于《美國化學會志》。


  CO2的氢化过程是碳循环中重要的一环,将二氧化碳转换成高附加值的乙醇等产物倍受关注,铜被认为是二氧化碳氢化的重要催化剂。汪骋教授課題組前期利用MOF限域的銅納米粒子開展高選擇性催化産生甲醇的工作(J. Am. Chem. Soc., 2017, 139 (10), 3834–3840),並發現一價銅可以協助産生乙醇(Nature Catalysis, 2019, 2, 709-717),但一价铜在反应条件下难以长期稳定,会逐渐转变为零价铜。为了解决该问题,課題組设计制备了基于MOF載體的具有光敏劑基團的銅中心催化劑。利用光敏劑在光激發時與Cu中心之間發生的單電子轉移,既可以將二價銅還原爲一價銅,也可以將銅納米粒子氧化爲一價銅,從而穩定一價銅。X-射線光電子能譜能等印證了反應前後的銅價態,瞬態吸收光譜觀察到了催化中心的電子轉移過程。這項工作不僅展示了MOF作爲載體的優勢,也爲理解二氧化碳氫化獲取乙醇過程帶來新的認識。

  我院博士研究生曾令真爲論文第一作者,王之野和汪永科參與了光譜的研究工作。該工作得到科技部重點研發計劃(批准號:2016YFA0200702)和國家自然科學基金(批准號:2167116221721001)等項目的資助。

  論文鏈接:https://doi.org/10.1021/jacs.9b11443


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