金屬有機單層構築吡啶協同位點增強CO2RR

发布日期:2019-12-25     浏览次数:次   

我院汪骋教授課題組在金属有机单层(MOL)上構造原卟啉钴和吡啶催化位點用于電催化CO2還原反應方面取得進展。相關研究成果“Cooperative Stabilization of the [Pyridinium-CO2 -Co] Adduct on a Metal–Organic Layer Enhances Electrocatalytic CO2 Reduction”在線發表于J. Am. Chem. Soc (DOI10.1021/jacs.9b09227)

吡啶/吡啶氫(py/pyH+)作爲一種助催化劑被發現可以應用在金屬和半導體電極上來提高電催化CO2還原(CO2RR)性能。此外,氮摻雜碳材料有吡啶位點的催化劑也通常具有高效的CO2RR性能。然而,吡啶/吡啶氫(py/pyH+)的催化作用機理尚不明確。

在該研究中,他們在金屬有機單層(MOL)的次級結構單元上修飾原卟啉钴(CoPP),巧妙地利用CoPPMOL本身的吡啶氫位点协同催化CO2還原。结合原位红外测试、动力学实验、同位素实验以及DFT理論計算,證明了CoPPMOL上的吡啶参與了CO2活化中間體[pyH+--O2C-CoPP]的形成。MOLs的結構特點使設計這一獨特的催化位點成爲了可能。

我院博士研究生郭瑩和史文颉爲論文共同第一作者,楊慧娟博士和葉進裕老師在電化學和原位紅外測試給予了幫助,博士研究生何權烽幫助完成COMSOL模拟,硕士毕业生曾中铭、博士研究生贺莘茹和黄瑞芸老师参與了部分工作。研究工作得到科技部重点研发计划(批准号:2016YFA0200702)和國家自然科學基金(批准號:2167116221721001)等項目的資助。

論文鏈接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b09227


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